Насчитывает 52568 экземпляров. В основе коллекции лежат тропические бабочки, поступившие в музей в составе частного собрания А.С. Хомякова, а также закупленные А.Ф. Котсом в фирме Розенберга (Англия) и приобретенные в Москве, в фирме А. Бланка (всего около 1000 экземпляров). Среди них следует отметить неплохую подборку по родам Ornithoptera, Trogonoptera и Troides (семейство парусниковые), а также около 60 экземпляров рода Delias (семейство белянковые), собранных в конце XIX – начале ХХ вв. на острове Новая Гвинея, Архипелаге Бисмарка и Соломоновых островах Альбертом Миком. Весь этот материал, в основном, хорошей сохранности. Но, к сожалению, большинство экземпляров из вышеперечисленных поступлений без этикеток, указывающих место сбора, поэтому имеют исключительно демонстрационное значение. Некоторое количество этих бабочек выставлено в экспозиции музея в зале «Зоогеография». Следует также отметить небольшой по объему (около 50 экземпляров) фрагментарный материал по дневным бабочкам, собранный Эженом Ле Мультом в Сен Лоран дю Марони во Французской Гвиане в начале ХХ в.
В 70-х годах в музей поступила частная коллекция дневных бабочек Н.Н. Пугачука (около 500 экземпляров). В 1990 и 1991 гг. музей приобрел две крупные и ценные коллекции: профессора А.П. Кузякина и профессора Г.А. Шапиро. Первая – коллекция дневных бабочек территории бывшего СССР (около 21000 экземпляров) имеет серийные подборки по 70 процентам видового состава указанной территории. Так, например, подборка бабочки голубянки-феретиад (Agriades pheretiades) насчитывает более 250 экземпляров и охватывает все известные на тот момент подвиды, обитающие в горных системах Тянь-Шаня и Памиро-Алая. Вторая – коллекция дневных и ночных бабочек (более 14000 экз.) кроме отечественного материала содержит значительные фрагменты фауны Южной Америки и Юго-Восточной Азии, включая Зондские, Молуккские острова и остров Новая Гвинея. Весь материал обеих коллекций тщательно этикетирован и имеет большую научную ценность. Ряд экземпляров из этих коллекций послужил типовым материалом при описании новых таксонов дневных бабочек фауны Палеарктики. В середине и конце 80-х годов музеем был закуплен обширный научный материал у московских энтомологов В.К. Тузова, М.Л. Данилевского, А.В. Данченко, в основном по семействам паррусниковых, сатирид и голубянковых. В декабре 2004 года музеем была приобретена хорошо известная в научных кругах коллекция дневных бабочек семейства парусниковых коллекционера-любителя Н.В. Степанова. Эта коллекция, насчитывающая 2530 единиц, содержит 140 экземпляров представителей родов Ornithoptera и Troides, и около 1000 экземпляров различных видов рода Parnassius, в том числе и ряд видов гималайско-тибетской фауны, а также порядка 70 экземпляров сорока видов парусников, ранее отсутствовавших в коллекции музея.
В последние годы коллекция пополняется в основном силами главного хранителя музея П.В. Богданова (порядка 8000 экз. из различных районов Средней Азии, Кавказа, Полярного Урала и южного Забайкалья), а также за счет эпизодических сборов других сотрудников, периодических закупок и обработки старого сырьевого материала, полученного от ряда московских коллекционеров.
По материалам коллекции был описан ряд новых видов и подвидов дневных бабочек с территории России и сопредельных стран (бывшие республики Средней Азии, Китай, Монголия). В настоящее время коллекция содержит 627 типовых экземпляров (голотипы, паратипы, неотипы) различных видов и подвидов дневных бабочек, описанных в период 1993 – 2006 гг П.В. Богдановым, В.К. Тузовым, С.В. Чуркиным, Г.Д. Самодуровым, А.В. Данченко, К.А. Колесниченко, А.В. Жданко, В.А. Королевым, что придает коллекции особую научную ценность. К материалам данной коллекции регулярно обращаются как отечественные, так и зарубежные специалисты лепидоптерологи. Около двухсот экземпляров коллекции сфотографировано на цветных таблицах издания «Guide to the Butterflies of Russia and adjacent territories» (V.K. Tuzov, P.V. Bogdanov et al) vol. 1 (1997 г.) и vol. 2 (2000 г.).